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全固態鋰電池具備高安全性和高能量密度的特點，有望成為超越傳統液態鋰離子電池的下一代電池技術。而電極材料(包括正極和負極)與固態電解質的界面不穩定性阻礙了固態電池的發展。因此，探討正極/固態電解質界面不穩定性誘發的電池材料失效機制，對于優化設計全固態電池材料具有重要意義。

近日，中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心材料結構與缺陷研究部研究員王春陽，聯合美國加利福尼亞大學爾灣分校教授忻獲麟團隊，基于前期關于液態鋰電正極材料失效機制的研究成果，在全固態電池正極材料的失效機制研究方面取得進展。該團隊利用人工智能輔助的透射電鏡技術揭示了全固態鋰電層狀氧化物正極材料的原子尺度結構退化機制，并發現其與傳統液態電池中的退化機制具有顯著差別。

研究表明，全固態電池的晶格失氧和局部應力耦合驅動的表面“晶格碎化”以及脫鋰誘發的剪切相變共同導致層狀氧化物的結構性能退化。表面“晶格碎化”涉及納米級多晶巖鹽相的形成。這一失效模式在層狀氧化物正極材料中被發現。此外，該研究還發現了區別于傳統鋰離子電池中層狀正極的剪切界面新構型和大尺寸O1相的形成。

上述成果拓展了層狀氧化物正極的相變退化理論，有望為全固態電池的正極材料和正極/電解質界面優化設計提供理論指導。

相關研究成果以Atomic Origin of Chemomechanical Failure of Layered Cathodes in All-Solid-State Batteries為題發表在《美國化學會志》(JACS)上。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c02198