為此，中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所博士王健與研究員藺洪振，首次提出利用缺陷位點來錨定金屬單原子的方法，將高活性金屬單原子錨定在陽離子缺陷化合物中作為鋰離子動力學調控層，實現對鋰離子動力學的催化，豐富的金屬單原子活性位點可引導鋰以較低的能壘均勻成核，并促進鋰金屬表面的無枝晶化過程。與常規的納米碳材料相比較，陽離子缺陷金屬硫化物比納米碳具有更好的親鋰性。缺陷位點能夠捕獲并錨定金屬單原子，利用球差矯正電鏡與X射線吸收光譜表征了鈷單原子的形貌與化學環境，并通過能量散射譜分析了鈷原子和鐵原子的價態特征，確認了Fe1-xS和鈷單原子的存在形態。 高活性的原子位點使SACo/ADFS@HPSC具有協同親鋰和催化鋰離子動力學的效應能夠顯著調控鋰沉積行為。活性金屬單原子位點降低了鋰成核勢壘，促進鋰的均勻水平沉積，從而獲得1600 h的超長壽命和較高的庫侖效率，有效阻止了鋰沉積過程中的枝晶生長，并對循環后的電極形貌進行了表征與機制研究。與常規的SACs一樣，SACo/ADFS@HPSC調控層對多硫化物的催化、硫化鋰的沉積有明顯催化作用。調控的鋰金屬作為負極與硫正極匹配后，鋰硫全電池的硫利用率和倍率性能顯著提高，倍率最高可達10 C。在1 mA cm-2下，制備的硫面積載量為5.4 mg cm-2的軟包電池的面容量為3.78 mA cm-2，體現出較好的實際應用前景。該工作提供了一種利用催化材料來控制均勻剝離和沉積鋰的表面電化學行為的新策略。
相關研究成果以Long-Life Dendrite-Free Lithium Metal Electrode Achieved by Constructing a Single Metal Atom Anchored in a Diffusion Modulator Layer為題，發表在Nano Letter上。論文第一作者為王健，論文通訊作者為藺洪振。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金及德國Alexander von Humboldt Foundation(洪堡基金)等的支持。
圖1.陽離子缺陷硫化亞鐵錨定高活性鈷單原子的合成示意圖和形貌特征
圖2.SACo/ADFS@HPSC復合體系中活性金屬單原子的譜學特征
圖3.SACo/ADFS@HPSC調控層提升鋰金屬電極的電化學穩定性和壽命
圖4.SACo/ADFS@HPSC對鋰金屬電極表面鋰離子動力學的調控機理解析
圖5.全電池電化學性能測試
